Rund 3.400 Bücher stehen heute noch hinter den gläsernen Türen der Bibliotheksschränke in der Villa Hügel. Bis zu 30.000 sollen es insgesamt einmal gewesen sein. Wie bei jeder Sammlung ist der Anfang bescheiden. In den 1870er-Jahren weist Alfred Krupp seinen Portier an, illustrierte Zeitschriften zu sammeln und zu binden. Zu dieser Zeit ist die Bibliothek, deren Begriff aus dem Griechischen übersetzt „Buch-Behälter“ bedeutet, an einer anderen Stelle in der Villa Hügel untergebracht. Im östlichen Gebäudeteil, im heutigen Speisesaal, hat Alfred Krupp drei Räume für die Bibliothek und den Lesesaal vorgesehen. Mehr Platz benötigt er augenscheinlich nicht, scheint der Erbauer der Villa Hügel mehr Wert auf praktische Tätigkeiten zu legen als auf theoretische Bildung.
Dies ändert sich grundlegend nach dem Tod von Alfred Krupp 1887 als sein Sohn Friedrich Alfred Krupp und dessen Frau Margarethe die Geschicke in der Villa Hügel übernehmen . Friedrich Alfred und Margarethe Krupp lassen die Gesellschaftsräume im Erdgeschoss umbauen: 1889 tauschen Bibliothek und Speisezimmer ihre Standorte. Von diesem Zeitpunkt an ist die Bibliothek im Süden des Haupthauses untergebracht, mit Terrassenzugang und herrlichem Blick in den Garten. Ein komplexes Schranksystem des Hof-Möbelfabrikanten A. Bembé aus Mainz, heute noch für Parkettarbeiten bekannt, wird in die etwa 215 m² großen Räume eingebaut. Die Firma Bembé hat auch andere Wohnräume der Villa Hügel ausgestattet (z. B. die Kemenate, siehe März-Beitrag), ihr Signé lässt sich noch auf vielen Schlössern wiederfinden. Alle drei Bibliotheksräume werden mit einer umlaufenden Galerie ausgestattet, die ebenfalls über eine Vielzahl, damals noch offener Regalmodule verfügt. Diverse Sitzgruppen und Tischchen haben zum Verweilen eingeladen oder als Ablage für Bücher und große Folianten gedient.
Friedrich Alfred Krupp entwickelt schon früh ein sehr großes Interesse an Naturwissenschaften und Technik, das er bis zu seinem Tod beibehält. Bücher scheinen seinen stetigen Durst nach Wissen und seinen Drang, Themen zu erforschen zu stillen. Um die schulische Ausbildung seiner Töchter Bertha und Barbara so breit wie möglich aufzustellen, wird u. a. der Bibliotheksbestand um wesentliche Wissensgebiete kontinuierlich erweitert. Der Bücherbestand wächst beträchtlich.
